I suoi primi successi

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Marley divenne quindi il leader del gruppo, il cantante, e l'autore della maggior parte dei testi. La maggior parte dei primi lavori del gruppo, incluso il primo singolo Simmer Down, fu prodotto da Coxsone Dodd allo Studio One. Simmer Down raggiunse l'apice delle classifiche Giamaicane nel 1964 e i Wailers vennero proposti come miglior gruppo nazionale. Proseguirono con canzoni come "Soul Rebel" e "400 Years".

Nel 1966 Bob Marley sposò Alpharita Costancia Anderson, conosciuta da lì in poi come Rita Marley, una componente delle I Threes (Rita Marley, Marcia Griffiths e Judy Mowatt) coriste del gruppo. Da lei ha avuto tre dei suoi tredici figli (due adottati dalla precedente relazione di Rita, tre avuti con la stessa, e altri 8 con altre donne), tra i quali David Ziggy Marley, Stephen Marley e Damian Marley che continuano la tradizione della musica del padre con la loro band, i Melody Makers.

Dopo il matrimonio, la coppia si trasferì per alcuni mesi nella residenza della madre di Bob a Wilmington, nel Delaware. Dopo essere tornato in Giamaica, Bob aderì al movimento rastafariano e cominciò a sfoggiare i suoi caratteristici dreadlock. Dopo un litigio con Dodd, Bob Marley e il resto del gruppo si uniscono alla band di Lee "Scratch" Perry, The Upsetters. Sebbene la collaborazione sia durata meno di un anno, molti ritengono che la produzione migliore dei Wailers si concentri in questo periodo. Marley e Perry si separarono dopo una disputa sui diritti di registrazione, ma rimasero amici e lavorarono ancora insieme.

Tra il 1968 e il 1972 Bob e Rita Marley, Peter McIntosh e Bunny Livingston produssero un re-cut di alcune vecchie canzoni per la JAD Records a Kingston e a Londra, nell'intento di esportare il sound dei Wailers. Più tardi, Livingston confessò:

"quelle canzoni non avrebbero mai dovuto essere pubblicate su un album... erano solo delle demo da fare ascoltare a delle case discografiche..."[senza fonte]

Il primo album dei Wailers, Catch a Fire, fu pubblicato su scala mondiale nel 1973, riscuotendo successo. Fu seguito l'anno dopo da Burnin', che conteneva le canzoni "Get Up, Stand Up" ed "I Shot the Sheriff" di cui Eric Clapton produsse una cover, contribuendo ad elevare il profilo internazionale di Bob Marley.

I Wailers si sciolsero nel 1974, quando ognuno dei tre componenti fondamentali provò a continuare la propria carriera come solista. Le ragioni dello scioglimento affondano tuttora nel mistero. Qualcuno asserisce che ci fosse disaccordo tra Marley, Tosh e Livingston riguardo alle performance, altri pensano semplicemente che Bunny Wailer e Peter Tosh preferissero a tal punto lavorare da solisti